Thèse Modélisation des Propriétés Électroniques et Spectroscopiques des Biocapteurs Combinant Chimie Quantique et Apprentissage Automatique H/F - Université Paris-Saclay GS Chimie

Établissement : Université Paris-Saclay GS Chimie
École doctorale : Sciences Chimiques : Molécules, Matériaux, Instrumentation et Biosystèmes
Laboratoire de recherche : Institut de Chimie Physique
Direction de la thèse : Carine CLAVAGUERA ORCID 0000000155312333
Début de la thèse : 2026-10-01
Date limite de candidature : 2026-03-31T23:59:59

Le confinement quantique et l'amplification plasmonique des nanoparticules métalliques et semi-conductrices confèrent à ces objets luminescents des propriétés optiques remarquables. Ces dernières permettent de renforcer les interactions optiques quantiques avec le milieu biomoléculaire environnant et d'amplifier la réponse optique non linéaire des molécules. Ces processus sont à l'origine d'une nouvelle classe de capteurs optiques pour des applications à visée médicale (Projet IRP INANOMEP du CNRS, ICP France - CESAM Belgique).

Ce projet de thèse a pour but de modéliser les propriétés optiques non linéaires de nanocapteurs composés de quantum dots (QDs) couplés et fonctionnalisés. La synergie entre l'optique non-linéaire, la chimie théorique et l'apprentissage machine donne un caractère interdisciplinaire prononcé au projet pour étudier ces objets nanostructurés dans leur environnement chimique et biologique.
Pour dépasser le goulot d'étranglement lié au coût prohibitif des calculs de chimie quantique et de dynamique moléculaire ab initio pour des systèmes nanométriques complexes, nous avons développé dans le groupe ThéoSim une méthodologie de calcul multi-échelle pour modéliser la réponse spectroscopique des QD fonctionnalisés.
Cette approche est implémentée actuellement dans le cadre de la thèse de Justin Grill (ICP) et sera étendue dans ce projet. Dans un premier temps, des nanostructures QD réalistes seront générées à l'aide du code développé localement, permettant une génération automatisée, la passivation de surface et la relaxation complète des structures. Puis, la fonctionnalisation de surface sera explicitement modélisée par greffage de ligands variés sur les QDs. A ce jour, nous avons déjà constitué un ensemble de données de référence basé sur des calculs DFT pour des QD fonctionnalisés avec des ligands modèles. Cet ensemble sera ensuite étendu de manière systématique afin d'inclure différents types de ligands, augmentant ainsi la complexité chimique et la transférabilité du modèle.
Dans un second temps, nous nous appuierons sur les progrès récents en matière de potentiels interatomiques basés sur l'apprentissage automatique (MLIP) via des réseaux neuronaux profonds et entraînés sur des données de référence DFT. Une fois validés, les MLIP permettront de réaliser des simulations de dynamique moléculaire à grande échelle afin de faire converger les propriétés physico-chimiques et de calculer les spectres de spectroscopie optique non linéaire par génération de fréquence-somme (SFG) directement à partir des moments dipolaires et des tenseurs de polarisabilité.
Une troisième étape cruciale du projet de modélisation sera d'étendre la méthodologie précédente à l'étude des interactions optoélectroniques entre deux QDs luminescents et fonctionnalisés par des ligands variés. Des effets de taille de QD, de fonctions chimiques et longueurs des ligands, seront étudiés pour comprendre les modifications des propriétés optiques, en particulier les réponses spectroscopiques SFG.
Expérimentalement, il s'agira de s'appuyer sur l'expertise du groupe TEMiC de l'ICP en spectroscopie SFG à deux couleurs (2C-SFG) provenant de deux sources laser accordables IR et visible pour caractériser les interactions chimiques spécifiques à l'interface avec les QDs, ainsi que les processus d'amplification de la réponse moléculaire. De plus, la collaboration étroite avec l'équipe de CESAM (Liège) permettra d'obtenir des informations sur la spectroscopie d'émission de fluorescence des QDs.

La thèse se déroulera au sein de l'Institut de Chimie Physique, UMR CNRS, situé à l'Université Paris-Saclay. Le projet s'inscrit dans le cadre de la collaboration internationale franco-belge de l'IRP INANOMEP (Innovative NANOstructured Interfaces for MEdical and Photocatalytic applications) financée par le CNRS. Le/la doctorant(e) développera les modèles théoriques et participera aux expériences de spectroscopie optique en France et en Belgique sous la responsabilité de deux encadrants de thèse (C. Clavaguéra, Directrice de thèse et C. Humbert, Co-Directeur de thèse).

- Développement de potentiels intermoléculaires de type machine learning pour décrire les propriétés spectroscopiques optiques de QDs fonctionnalisés
- Détermination de descripteurs moléculaires de la structuration chimique à la surface des capteurs
- Interprétation de données expérimentales de spectroscopie 2C-SFG.

- Development of machine learning-based intermolecular potentials to describe the optical spectroscopic properties of functionalized QDs
- Determination of molecular descriptors of the chemical structure on the surface of the sensors
- Interpretation of experimental 2C-SFG spectroscopy data.

Titulaire d'un diplôme d'un Master 2 en chimie-physique ou physique
Compétences et motivation pour:
- Mise en oeuvre de simulations moléculaires et/ou de calculs de chimie quantique
- Mise en oeuvre de méthodes d'apprentissage machine
- Programmation et développement de codes de calculs
- Intérêt pour les expériences de spectroscopie optique non linéaire
- Gestion ecace de son planning de travail
- Travail en équipe à travers des collaborations françaises en région parisienne, à l'étranger en Belgique durant la thèse
- Implication dans la vie scientifique de l'Institut avec les autres doctorants et post-doc
- Savoir restituer en français ou en anglais ses résultats de recherches à l'oral et à l'écrit
- Co-encadrement de stagiaires durant la thèse