Thèse Impact de la Microstructure dans le Dioxyde d'Uranium sur l'Endommagement Balistique et Électronique H/F - Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université Paris-Saclay GS Physique École doctorale : Particules, Hadrons, Énergie et Noyau : Instrumentation, Image, Cosmos et Simulation Laboratoire de recherche : Laboratoire de Physique des deux Infinis Irène Joliot-Curie Direction de la thèse : Frederico GARRIDO ORCID 0000000255713011 Début de la thèse : 2026-10-01 Date limite de candidature : 2026-04-30T23:59:59 Au cours de l'irradiation en réacteur des combustibles des réacteurs à eau pressurisée, les pastilles de dioxyde d'uranium UO2 subissent une évolution partielle de leur microstructure. Au-delà d'un taux de combustion de 40 GWd/tU, on observe en périphérie des pastilles (la zone dans laquelle la température est la plus basse et la concentration en produits de fission très élevée) une subdivision des grains initiaux, d'une taille initiale d'environ 10 µm de diamètre, en grains de l'ordre de 0.2 µm. On appelle cette microstructure High Burnup Structure (HBS, structure à haut taux de combustion). A plus fort taux de combustion, dans les zones proches du centre des pastilles (là où la température est la plus élevée), on constate également l'apparition de sous-grains faiblement désorientés par rapport aux grains initiaux. Ces évolutions microstructurales sous irradiation sont dues à l'action combinée de divers facteurs. Les pastilles de combustible UO2 sont le siège d'un fort endommagement, principalement dû à la perte d'énergie des produits de fission. Le long de leurs parcours, le rapport des pertes d'énergies évolue d'une contribution majoritairement électronique vers une contribution nucléaire (collisions atomiques). La première contribution peut conduire à l'apparition de traces et pour les très fortes fluences à l'apparition d'arrangements de dislocations et de nouveaux grains. La seconde entraine la création de défauts interstitiels (dont des boucles de dislocations) et lacunaires (dont des bulles/cavités). L'effet couplé des deux contributions dans un UO2 standard (taille de grain de 10 µm) a montré une diminution du dommage sondé en spectroscopie Raman, un grossissement des boucles de dislocation plus rapide par microscopie électronique à transmission. Les premiers résultats indiquent que cette diminution semble varier selon l'orientation cristalline du grain soumis à l'effet de l'irradiation.

Pour comprendre l'effet du dommage lié aux produits de fission dans les différents régimes de perte d'énergie, des irradiations avec des faisceaux d'ions peuvent être réalisées sur des matériaux modèles. Seul un nombre limité d'études a été publié concernant l'influence de l'orientation cristalline sur le comportement sous irradiation [4]. Une étude à effets séparés, découplant l'une des variables mentionnées ci-dessus en créant des matériaux sur mesure, semble donc être l'approche la plus appropriée. L'objectif sera donc de déterminer l'effet de l'orientation cristalline sur l'évolution du dommage induit par irradiation. Des expériences d'irradiations aux ions seront mises en oeuvre principalement sur les plateformes MOSAIC à Orsay et JANNuS-Saclay. Des irradiations en simple ou double faisceau d'ions seront effectuées de façon simultanée sur des monocristaux de UO2. Comme les observations microstructurales ont révélé une évolution des défauts consécutive aux processus électroniques, l'effet séparé et couplé des pertes d'énergie nucléaire et électronique sera donc étudié.

Les échantillons seront ensuite caractérisés par diverses techniques utilisant des faisceaux d'ions ; notamment la spectrométrie par rétrodiffusion Rutherford (RBS) et les mesures par réaction nucléaire (NRA). Ces techniques utilisées en géométrie de canalisation dans des monocristaux renseignent sur la distribution en profondeur, la fraction et la nature de l'endommagement et sont sélectives des différents sous-réseaux atomiques (O, U). Des caractérisations in situ et ex situ de l'endommagement par spectrométrie Raman seront également réalisées.
La microscopie électronique à transmission (MET) pourra être utilisée ponctuellement pour étudier l'évolution des défauts étendus en collaboration avec le CEA Cadarache. Des expériences sur grands instruments (expériences sur synchrotrons de Soleil et de l'ESRF) pourront également être envisagées afin d'étudier l'évolution de la contrainte induite par irradiation dans les cristaux. Il s'agit de comprendre de manière fine les mécanismes de déstabilisations d'un solide soumis aux effets de l'irradiation. L'objectif principal de la thèse est de pouvoir mettre en évidence l'influence de l'orientation cristalline sur els mécanismes de l'endommagement du dioxyde d'uranium. L'originalité de cette thèse réside notamment dans l'utilisation de monocristaux de UO2 et la mise en oeuvre des techniques de canalisation d'ions pour mesurer le désordre des sources de l'irradiation affectant le combustible nucléaire, modélisé par les faisceaux de projectiles issus d'accélérateurs d'ions. Simulation expérimentale via les faisceaux d'ions accélérés.

Formation de chimiste ou de physicien en sciences des matériaux, avec une spécialisation dans le domaine de l'énergie nucléaire.