Thèse Dynamiques Photonique et de Charge dans les Pérovskites Halogénées de Basse Dimension des Processus de Conversion Quantique aux Dispositifs Reconfigurables H/F - Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : ESPCI Ecole supérieure de physique et de chimie industrielles de la ville de Paris (PSL) École doctorale : Physique et Chimie des Matériaux Laboratoire de recherche : Laboratoire de Physique et d'Etude des matériaux Direction de la thèse : Zhuoying CHEN ORCID 0000000225355962 Début de la thèse : 2026-10-01 Date limite de candidature : 2026-07-20T23:59:59 Ce projet de thèse vise à explorer les pérovskites halogénées de basse dimension comme plateformes permettant de contrôler conjointement la dynamique des photons et des charges. Il s'agira d'ingénier les états électroniques confinés, les interactions excitoniques, les états liés aux dopants et les couplages interfaciaux afin de moduler les voies radiatives, non radiatives et de transfert de charge. Le projet établira ainsi un lien entre photophysique fondamentale et dispositifs, avec pour objectif d'étudier la conversion de photons, la multiplication de photons et des fonctionnalités optoélectroniques reconfigurables.

Les pérovskites de basse dimension, incluant les boîtes quantiques de pérovskite [1] et les pérovskites bidimensionnelles [2] en couches, présentent un fort confinement des porteurs, des effets excitoniques marqués et une grande richesse d'états électroniques associés aux défauts et aux dopants. Selon leur composition, leur dimensionalité, leur dopage et leur environnement local, la photoexcitation peut conduire à la formation d'excitons, à la séparation de charges, à la recombinaison radiative, au transfert d'énergie, au piégeage des porteurs ou à des processus multiparticulaires plus complexes. Ces matériaux offrent ainsi un cadre privilégié pour étudier des mécanismes de conversion photonique et énergétique tels que le transfert d'énergie exciton-dopant, le quantum cutting (ou multiplication de photons) et les cascades radiatives [3].

Une partie fondamentale du projet sera consacrée à la photophysique des pérovskites dopées de basse dimension. Des mesures optiques résolues en temps et en spectre permettront d'étudier la dynamique de recombinaison et les transferts d'énergie entre matrice hôte et dopants. Lorsque cela sera pertinent, des expériences de corrélation de photons seront mises en oeuvre afin de sonder la statistique de la lumière émise, de distinguer des émissions à photon unique, multiphotoniques ou de type cascade, et d'évaluer l'existence de mécanismes de multiplication de photons ou de quantum cutting à l'échelle de nanostructures individuelles ou d'ensembles. Ces études permettront de mieux comprendre les mécanismes microscopiques de conversion radiative, ainsi que le rôle du confinement, de la dimensionalité et des états dopants.

En parallèle, le projet étudiera le couplage de ces processus photophysiques avec le transport de charges dans des architectures hybrides. Des pérovskites dopées de basse dimension, telles que des nanocristaux confinés quantiquement ou des pérovskites en couches, seront associées à des matériaux de transport de charges élaborés en solution. L'hypothèse centrale est que le confinement structural, la chimie des défauts, l'incorporation de dopants et l'énergétique des interfaces peuvent être ajustés pour contrôler l'équilibre entre émission photonique, conversion d'énergie, séparation de charges et piégeage. L'objectif sera d'identifier des configurations dans lesquelles l'excitation optique est soit convertie en photons d'énergie ou de multiplicité modifiée, soit redirigée vers des populations de charges à longue durée de vie capables de moduler le transport électrique sous stimulation optique ou électrique.

Le projet combinera synthèse ascendante des matériaux, contrôle de la dimensionalité, de la composition, des défauts et du dopage, spectroscopies optiques avancées, mesures de corrélation de photons, ainsi que fabrication et caractérisation de dispositifs. Cette thèse établira ainsi une trajectoire allant de l'étude fondamentale de l'émission corrélée et de la conversion d'énergie dans les pérovskites halogénées de basse dimension jusqu'à leur intégration dans des dispositifs optoélectroniques reconfigurables [4]. Les pérovskites halogénées se sont imposées comme une classe majeure de semi-conducteurs pour l'optoélectronique grâce à leurs fortes propriétés d'absorption, leur mobilité de charge et leur compatibilité avec des procédés en solution. Les systèmes de basse dimensionnalité, tels que les boîtes quantiques et les pérovskites bidimensionnelles, offrent un contrôle accru des propriétés électroniques via la composition, la dimensionnalité et l'ingénierie des défauts.

Si ces matériaux ont été largement étudiés pour le photovoltaïque et l'émission lumineuse, leur potentiel pour des dispositifs optoélectroniques reconfigurables demeure encore peu exploré. Le confinement des porteurs, la présence d'états localisés et la sensibilité des interfaces ouvrent la voie à une modulation des dynamiques d'excitation et de transport.

Dans ce contexte, le développement d'architectures hybrides associant pérovskites de basse dimensionnalité et semi-conducteurs élaborés en solution constitue une approche prometteuse pour coupler processus optiques et réponse électrique. L'établissement de principes permettant de contrôler ces interactions représente un enjeu scientifique à l'interface entre science des matériaux et physique des dispositifs. Comprendre et contrôler les dynamiques couplées des photons et des charges dans les pérovskites halogénées de basse dimension, en modulant le confinement, le dopage, les défauts et les interfaces. Le projet visera à relier les mécanismes fondamentaux de conversion photonique, de transfert d'énergie et de séparation de charges à l'émergence de fonctionnalités optoélectroniques reconfigurables.

Plus précisément, il s'agira de :
- Comprendre comment la dimensionnalité, la chimie des défauts et l'ingénierie interfaciale influencent la compétition entre transfert de charge et recombinaison radiative.
- Développer des architectures hybrides couplant des nanostructures de pérovskites à des semi-conducteurs élaborés en solution.
- Identifier les paramètres matériaux et dispositifs permettant de moduler les propriétés de transport sous stimulation optique et/ou électrique.
- Démontrer des fonctionnalités reconfigurables telles que la modulation de gain ou des comportements de type écriture optique / lecture électrique. Le projet reposera sur une approche intégrée combinant élaboration des matériaux, caractérisations spectroscopiques et développement de dispositifs hybrides.

1. Synthèse et ingénierie des matériaux
Des pérovskites halogénées de basse dimensionnalité (boîtes quantiques et pérovskites bidimensionnelles) seront élaborées par voie solution. La composition, la dimensionnalité, le dopage et la chimie de surface seront ajustés afin de moduler les propriétés électroniques et optiques.

2. Caractérisations optiques/spectroscopiques et comprenhsion fondamentaux
Des caractérisations optiques et spectroscopiques seront menées pour relier la composition, la dimensionalité, le dopage et les défauts des pérovskites à leurs propriétés photophysiques. Des mesures d'absorption, de photoluminescence stationnaire et résolue en temps permettront d'étudier les dynamiques de recombinaison, de transfert d'énergie et de piégeage des charges. Des expériences de corrélation de photons pourront également être utilisées pour sonder les processus d'émission corrélée, de cascades radiatives ou de multiplication de photons.

3. Fabrication et caractérisation de dispositifs hybrides

Des architectures hybrides associant les pérovskites à des semi-conducteurs élaborés en solution seront développées sous forme de films minces ou d'hétérostructures. Leurs propriétés électriques et photoélectriques seront étudiées par des mesures courant-tension, de réponse spectrale et de dynamique sous illumination. Des mesures sous polarisation électrique permettront d'analyser l'interaction entre excitation optique et transport de charges, ainsi que le comportement global du dispositif en régime couplé optique/électrique.

Le ou la candidat(e) devra être titulaire d'un Master 2 en physique, physique appliquée, nanosciences ou sciences des matériaux avec une forte composante en physique des semi-conducteurs.

Une formation solide en optique, physique du solide et transport électronique sera appréciée. Des compétences expérimentales en caractérisation optique et/ou électrique des matériaux et dispositifs constitueront un atout.

Une expérience préalable en matériaux semi-conducteurs, nanomatériaux ou dispositifs optoélectroniques serait un plus, sans être obligatoire.

Le ou la candidat(e) devra faire preuve d'autonomie, de rigueur scientifique, d'esprit d'analyse et d'une forte motivation pour la recherche expérimentale interdisciplinaire.